• 蘇州納米所在鈣鈦礦太陽能電池離子遷移行為與器件穩定性關系研究方面取得進展

      鈣鈦礦太陽能電池(PSCs)作為新興的薄膜光伏器件,通過最近10年的發展,光電轉換效率從3.8%提升到了25.7%,展現出巨大的商業化應用前景。然而高效的n-i-p結構電池批次重復性和穩定性較差,成為鈣鈦礦電池產業化應用的關鍵限制。目前研究人員對導致器件重復性和穩定性較差的原因理解還不夠充分。 

      中科院蘇州納米所馬昌期團隊系統地研究n-i-p結構PSCs在空氣氧化過程中的離子遷移行為。結果表明,Spiro-OMeTAD薄膜的氧化是通過非接觸電化學方式進行的,其中,空氣中的氧氣和水分子作為氧化劑Spiro-OMeTAD氧化,進而提高了Spiro-OMeTAD薄膜的導電性能。更為重要的是,這一氧化過程促使Spiro-OMeTAD層內的Li+向電池內部遷移并在SnO2/Perovskite界面富集。Li+離子遷移與富集促進Spiro-OMeTAD氧化并降低SnO2LUMO能級,提高了器件內部的內建電場,并同時改善了鈣鈦礦/Spiro-OMeTAD以及鈣鈦礦/SnO2界面處的空穴和電子提取效率,進而提升了器件的效率(1。該工作n-i-p型鈣鈦礦太陽能電池中Spiro-OMeTAD的氧化提供了完整的機理解釋。相關成果以Synergetic Effects of Electrochemical Oxidation of Spiro-OMeTAD and Li+ Ions Migration in Improving the Performance of n-i-p Type Perovskite Solar Cells為題發表于Journal of Materials Chemistry A。  

      1. n-i-p結構鈣鈦礦太陽能電池中Spiro-OMeTAD的電化學氧化過程中的Li+離子遷移機制 

      研究團隊在后續研究n-i-p型鈣鈦礦太陽能電池工作穩定性過程中發現,鈣鈦礦電池在運行過程中會出現器件的突然失效(Catastrophic Failure)。通過光致發光PL)成像分析確定短路位置發生在金屬Ag電極的邊緣。進一步通過SEMTOF-SIMS分析證明了Ag+離子在器件邊緣發生遷移擴散,而器件內部的電極以及鈣鈦礦薄膜卻沒有發生明顯的變化。利用SEM表征了沉積在Spiro-OMeTAD上的Ag薄膜的形貌,結果表明由于AgSpiro-OMeTAD的不浸潤性,邊緣的Ag顆粒團簇尺寸比中心部分的尺寸更小、更疏松。基于此,研究團隊推斷器件突然短路失效的機制:光照下鈣鈦礦薄膜分解并形成多碘化合物發生擴散并與電極邊緣松散的Ag并發生反應而導致Ag電極被腐蝕,腐蝕產生的Ag+離子穿過Spiro-OMeTAD而向鈣鈦礦中遷移,最終在Ag電極和鈣鈦礦之間形成絲狀電導,導致器件短路。基于此,研究團隊在Spiro-OMeTAD上沉積一層MoO3薄膜,改善沉積Ag電極過程中Ag的生長,獲得了邊緣更加致密的Ag電極。此外,由于MoO3薄膜的引入使得Spiro-OMeTADAg電極之間的空穴提取效率更高,避免了空穴在該界面的積累,進而有利于穩定性的提升,實現器件運行600h以上而不發生前述的突變失效(2,有效提升器件的穩定性能。相關成果Revealing the Mechanism behind the Catastrophic Failure of n‐i‐p Type Perovskite Solar Cells under Operating Conditions and How to Suppress It為題發表于Advanced Functional Materials。 

      2. 鈣鈦礦電池運行過程中Ag+離子遷移引起的突變失效MoO3的引入提高運行穩定性機制 

      雖然該結構電池的運行穩定性得到提升,然而,該類光伏電池運行過程中初始幾十個小時內往往存在效率的快速衰減過程burn-in衰減),嚴重降低了器件的穩定輸出效率。針對該問題,研究團隊通過器件結構設計及穩定性測試過程中器件內部離子分布、界面復合變化,實該結構電池中“burn-in”衰減與SnO2Li+遷移至鈣鈦礦/空穴傳輸層界面有關。通過在SnO2/Perovskite界面引入一個薄層交聯PC61BMCL-PCBM)后可以抑制burn-in”衰減。TOF-SIMS的結果證明了CL-PBM薄層可以將Li+離子固定在Perovskite/SnO2界面,而且CL-PCBM的引入可以增加器件的內建電場并提高電子提取效率。最終在Cs0.05(FA0.85MA0.15)0.95Pb(I0.85Br0.15)3體系鈣鈦礦電池中獲得了22.06%的效率,在光照下持續運行1000h后仍保留初始效率的95%,而參比電池僅保留75%。進一步在FAPbI3體系鈣鈦礦電池中時,獲得了24.14%的光電轉換效率,同時也消除了“burn-in”衰減過程。這表明利用CL-PCBM界面修飾來消除burn-in衰減具有普適性。綜上,通過降低器件工作過程中的Li+遷移可以大幅降低鈣鈦礦太陽能電池穩定性測試初期存在的“burn-in”衰減,提高器件的穩定輸出功率(3。相關成果以Boosting Perovskite Solar Cells Efficiency and Stability: Interfacial Passivation of Crosslinked Fullerene Eliminates the "burn-in" Decay為題發表于Advanced Materials。 

      3. CL-PCBM界面修飾抑制Li+離子遷移提高器件效率并消除器件“burn-in”衰減 

      上述成果的第一作者均為中國科學院蘇州納米技術與納米仿生研究所博士后丁長增,中國科學院蘇州納米技術與納米仿生研究所馬昌期研究員,芬蘭奧博學術大學Ronald Osterbacka教授,以及意大利帕維亞大學Giulia Grancini教授為共同通訊作者。上述工作得到了中國科學院院裝備項目、江蘇省雙碳項目、中國科學院國際合作項目以及中科院蘇州納米所納米真空互聯實驗站的支持。 

      論文鏈接1     論文鏈接2      論文鏈接3 


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